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 在 RhFeOx/P25 上构建活性 Rh-TiOx 界面位点，实现 CO2 高效加氢制乙醇 相关领域
催化作用
乙醇
铑
活动站点
化学
材料科学
结晶学
有机化学
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| DOI | |
| 其它 | 将 CO2 氢化为乙醇是利用 CO2 以及生产增值化学品的有效过程。然而，CO2 加氢制乙醇是一个复杂的反应，需要催化剂有效地激活 CO2 并准确调节 C-C 偶联，以同时实现高乙醇选择性。在此，我们报道了负载在 TiO2 上具有不同晶相组成（锐钛矿、金红石和 P25）的 RhFeOx 催化剂的合成，这些催化剂应用于选择性 CO2 加氢制乙醇。RhFeOx/P25 催化剂在 P25 载体上呈现 Rh 纳米颗粒的高分散性，在锐钛矿/金红石结上具有丰富的 Rh0-Rh δ+–OV-Ti 3+（OV：氧空位）界面位点。优化的 RhFeOx/P25 催化剂表现出 18.7 mmol gcat–1 h–1 的高乙醇时空产率和 544.8 h–1 的高 Rh 周转频率，乙醇选择性为 90.5%。通过各种非原位和原位表征以及 H2/D2 交换和 C2H4 脉冲加氢实验的深入研究表明，Rh0-Rh δ+-Ov-Ti 3+ 界面位点在 CO2 转化为乙醇中起着至关重要的作用。表面 Rh0 位点促进了 CO2 活化和氢化，而 Rh0–Rhδ+–Ov–Ti3+ 界面位点促进了 C-C 偶联以产生乙醇。 高性能 RhFeOx/P25 催化剂还为通过 CO2 加氢实现高效乙醇合成提供了一种有吸引力的途径。 |
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