Efficient Homolytic Cleavage of H2O2 on Hydroxyl‐Enriched Spinel CuFe2O4 with Dual Lewis Acid Sites

均分解 劈理(地质) 尖晶石 路易斯酸 化学 羟基自由基 离域电子 键裂 氧化还原 电子转移 药物化学 光化学 无机化学 激进的 有机化学 催化作用 材料科学 冶金 复合材料 断裂(地质)
作者
Lei Tian,Zi‐Jun Tang,Le‐Yang Hao,Ting Dai,Jian‐Ping Zou,Zhao‐Qing Liu
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:63 (17) 被引量:43
标识
DOI:10.1002/anie.202401434
摘要

Abstract Traditional H 2 O 2 cleavage mediated by macroscopic electron transfer (MET) not only has low utilization of H 2 O 2 , but also sacrifices the stability of catalysts. We present a non‐redox hydroxyl‐enriched spinel (CuFe 2 O 4 ) catalyst with dual Lewis acid sites to realize the homolytic cleavage of H 2 O 2 . The results of systematic experiments, in situ characterizations, and theoretical calculations confirm that tetrahedral Cu sites with optimal Lewis acidity and strong electron delocalization can synergistically elongate the O−O bonds (1.47 Å → 1.87 Å) in collaboration with adjacent bridging hydroxyl (another Lewis acid site). As a result, the free energy of H 2 O 2 homolytic cleavage is decreased (1.28 eV → 0.98 eV). H 2 O 2 can be efficiently split into ⋅OH induced by hydroxyl‐enriched CuFe 2 O 4 without MET, which greatly improves the catalyst stability and the H 2 O 2 utilization (65.2 %, nearly 2 times than traditional catalysts). The system assembled with hydroxyl‐enriched CuFe 2 O 4 and H 2 O 2 affords exceptional performance for organic pollutant elimination. The scale‐up experiment using a continuous flow reactor realizes long‐term stability (up to 600 mL), confirming the tremendous potential of hydroxyl‐enriched CuFe 2 O 4 for practical applications.
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