Ru‐O V Site‐Mediated Product Selectivity Switch for Overall Photocatalytic CO 2 Reduction

材料科学 光催化 选择性 二氧化碳电化学还原 还原(数学) 二氧化碳 产品(数学) 无机化学 催化作用 光化学 一氧化碳 有机化学 几何学 数学 化学
作者
Chengyang Feng,H. Miao,Shouwei Zuo,Jun Luo,Pedro Castaño,Yuanfu Ren,Magnus Rueping,Huabin Zhang
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
卷期号:37 (5): e2411813-e2411813 被引量:50
标识
DOI:10.1002/adma.202411813
摘要

The photocatalytic reduction of carbon dioxide (CO2) to methane (CH4) represents a sustainable route for directly converting greenhouse gases into chemicals but poses a significant challenge in achieving high selectivity due to thermodynamic and kinetic limitations during the reaction process. This work establishes Ru-OV active sites on the surface of TiO2 by anchoring coordination unsaturated Ru single-atoms, which stabilize crucial reaction intermediates and facilitate local mass transfer to achieve dual optimization of the thermodynamics and kinetics of the overall photocatalytic CO2 reduction. Combining operando spectroscopy with density functional theory (DFT) calculations indicates that oxygen vacancies (OV) inhibits the desorption of *CO, whereas Ru facilitates proton extraction. This configuration not only lowers the overall activation energy barrier but has also been engineered to serve as a selectivity switch, changing the reaction route to produce CH4 instead of CO. Consequently, the Ru-OV/TiO2 exhibits a 195.4-fold improvement in the CH4 yield compared to TiO2, accompanied by an increase in selectivity to 81%.
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