Mechanistic Elucidations of Highly Dispersed Metalloporphyrin Metal‐Organic Framework Catalysts for CO2Electroreduction

催化作用 金属 化学 组合化学 有机化学
作者
Michael Smith,Clare B. Martin,Sonia Arumuganainar,Ari Gilman,Bruce E. Koel,Michele L. Sarazen
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (8) 被引量:20
标识
DOI:10.1002/anie.202218208
摘要

Immobilization of porphyrin complexes into crystalline metal-organic frameworks (MOFs) enables high exposure of porphyrin active sites for CO2 electroreduction. Herein, well-dispersed iron-porphyrin-based MOF (PCN-222(Fe)) on carbon-based electrodes revealed optimal turnover frequencies for CO2 electroreduction to CO at 1 wt.% catalyst loading, beyond which the intrinsic catalyst activity declined due to CO2 mass transport limitations. In situ Raman suggested that PCN-222(Fe) maintained its structure under electrochemical bias, permitting mechanistic investigations. These revealed a stepwise electron transfer-proton transfer mechanism for CO2 electroreduction on PCN-222(Fe) electrodes, which followed a shift from a rate-limiting electron transfer to CO2 mass transfer as the potential increased from -0.6 V to -1.0 V vs. RHE. Our results demonstrate how intrinsic catalytic investigations and in situ spectroscopy are needed to elucidate CO2 electroreduction mechanisms on PCN-222(Fe) MOFs.
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