Probing Dark Excitons in Monolayer MoS2 by Nonlinear Two-Photon Spectroscopy

激子 物理 凝聚态物理
作者
Chenjiang Qian,Viviana Villafañe,Pedro Soubelet,Peirui Ji,Andreas V. Stier,Jonathan J. Finley
出处
期刊:Physical Review Letters [American Physical Society]
卷期号:133 (8) 被引量:3
标识
DOI:10.1103/physrevlett.133.086902
摘要

We report a new dark exciton in monolayer ${\mathrm{MoS}}_{2}$ using second harmonic generation spectroscopy. Hereby, the spectrally dependent second harmonic generation intensity splits into two branches, and an anticrossing is observed at $\ensuremath{\sim}25\text{ }\text{ }\mathrm{meV}$ blue detuned from the bright neutral exciton. These observations are indicative of coherent quantum interference arising from strong two-photon light-matter interaction with an excitonic state that is dark for single photon interaction. The existence of the dark state is supported by engineering its relaxation to bright localized excitons, mediated by vibrational modes of a proximal nanobeam cavity. We show that two-photon light-matter interaction involving dark states has the potential to control relaxation pathways induced by nanostructuring the local environment. Moreover, our results indicate that dark excitons have significant potential for nonlinear quantum devices based on their nontrivial excitonic photophysics.
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