Full-Dimensional Analysis of Electrolyte Decomposition on Cathode–Electrolyte Interface: Establishing Characterization Paradigm on LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2 Cathode with Potential Dependence

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作者
Haiyan Luo,Baodan Zhang,Haitang Zhang,Qizheng Zheng,Xiaohong Wu,Yawen Yan,Zhengang Li,Yonglin Tang,Weiwei Hao,Gaowa Liu,Yuhao Hong,Jinyu Ye,Yu Qiao,Shi‐Gang Sun
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry Letters [American Chemical Society]
卷期号:14 (19): 4565-4574 被引量:19
标识
DOI:10.1021/acs.jpclett.3c00674
摘要

Cathode electrolyte interphase (CEI) layers derived from electrolyte oxidative decomposition can passivate the cathode surface and prevent its direct contact with electrolyte. The inorganics-dominated inner solid electrolyte layer (SEL) and organics-rich outer quasi-solid-electrolyte layer (qSEL) constitute the CEI layer, and both merge at the junction without a clear boundary, which assures the CEI layer with both ionic-conducting and electron-blocking properties. However, the typical "wash-then-test" pattern of characterizations aiming at the microstructure of CEI layers would dissolve the qSEL and even destroy the SEL, leading to an overanalysis of electrolyte decomposition pathway and misassignment of CEI architecture (e.g., component and morphology). In this study, we established a full-dimensional characterization paradigm (combining Fourier transform infrared, solution NMR, X-ray photoelectron spectroscopy, and mass spectrometry technologies) and reconstructed the original CEI layer model. Besides, the feasibility of this characterization paradigm has been verified in a wide operating voltage range on a typical LiNixMnyCozO2 cathode.
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