Peanut-Shaped Cu–Mn Nano-Hollow Spinel with Oxygen Vacancies as Catalysts for Low-Temperature NO Reduction by CO

尖晶石 催化作用 材料科学 氧气 化学 选择性催化还原 纳米颗粒 氧化还原 无机化学 氧化态 活化能 选择性 冶金 纳米技术 物理化学 有机化学 生物化学
作者
Yu Qin,Shiying Fan,Xinyong Li,Guoqiang Gan,Liang Wang,Zhifan Yin,Xuecheng Guo,Moses O. Tadé,Shaomin Liu
出处
期刊:ACS applied nano materials [American Chemical Society]
卷期号:4 (11): 11969-11979 被引量:32
标识
DOI:10.1021/acsanm.1c02546
摘要

Manganese–copper spinel is a kind of efficient catalyst for NO reduction by CO; however, its unsatisfactory low-temperature catalytic performance and poor N2 selectivity limit its application. Here, peanut-shaped Cu0.75Mn2.25O4 nano-hollow spinel (Cu0.75Mn2.25O4-NH) was prepared by a one-pot solvothermal method and applied in NO reduction by CO. The structure and physicochemical properties of catalysts were researched by comprehensive characterizations. Compared with Cu0.75Mn2.25O4 nanoparticles (Cu0.75Mn2.25O4-NP), Cu0.75Mn2.25O4-NH displayed excellent low-temperature catalytic performance, achieving 90% NO conversion at 200 °C, and possessed a lower apparent activation energy (36.4 kJ·mol–1). Importantly, the unique nanostructure with more exposed active sites enhanced the redox properties and oxygen mobility of the Cu0.75Mn2.25O4-NH catalyst. In addition, a synergistic effect between different metal ions in the Cu0.75Mn2.25O4-NH catalyst promoted the formation of oxygen vacancies and more low-oxidation-state species, which were conducive to the N–O bond scission at low temperatures. Combining the in situ DRIFTS results and DFT calculations, the dispersed species of Cuy+-O-Mnx+ could be reduced to the main reactive species of Cu(y–1)+-□-Mn(x–1)+. Moreover, the formation of oxygen vacancies optimized NO adsorption and activation ability, which improved the catalytic performance in NO reduction by CO.
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