Flexible construct of N vacancies and hydrophobic sites on g-C3N4 by F doping and their contribution to PFOA degradation in photocatalytic ozonation

光催化 化学 激进的 兴奋剂 光化学 降级(电信) 电子转移 材料科学 有机化学 催化作用 计算机科学 光电子学 电信
作者
Zesen Chen,Weirui Chen,Gaozu Liao,Xukai Li,Jing Wang,Yiming Tang,Laisheng Li
出处
期刊:Journal of Hazardous Materials [Elsevier]
卷期号:428: 128222-128222 被引量:50
标识
DOI:10.1016/j.jhazmat.2022.128222
摘要

N vacancies, hydrophobic sites and electron rich zone were simply regulated by doping F into g-C3N4 (CN) to accelerate photocatalytic ozonation of PFOA. Activity of F-CN was superior to that of CN, with 74.3% PFOA removal by F-CN/Vis/O3 but only 57.1% by CN/Vis/O3. Experimental results and theory simulations suggested that the photogenerated hole (hvb+) oxidation with the help of N vacancies was vital for PFOA degradation. N vacancies on both CN and F-CN would trap O atom of PFOA and seize electron from α -CF2 group, which made PFOA more easily to be oxidized. Doping of F narrowed band gap, lowered the valence band position and enhanced the oxidation potential of hvb+. The hydrophobic sites would accelerate the mass transfer of O3 and PFOA, enhance O3's single electron reduction with ecb- to generate hydroxyl radicals (•OH) and reduce the recombination of hvb+-ecb-. Under the joint function of hvb+, N vacancies and •OH, PFOA degradation in F-CN/Vis/O3 proceeded through the gradually shortening of perfluoroalky chain and loss of CF2 unit. The acute and chronic toxicity of generated short-chain perfluorocarboxylic acid toward fish, green algae daphnid were predicted by ECOSAR. And the toxicity change of solutions was examined by luminescent bacteria.
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