Regulating the Electronic Structure of Ruddlesden–Popper-Type Perovskite by Chlorine Doping for Enhanced Oxygen Evolution Activity

过电位 析氧 化学 钙钛矿(结构) 催化作用 兴奋剂 氧气 密度泛函理论 电导率 无机化学 化学工程 物理化学 计算化学 结晶学 材料科学 电极 光电子学 电化学 有机化学 工程类
作者
Shu‐Fang Li,Baoqin Zhang,Yanan Li,Dong Yan
出处
期刊:Inorganic Chemistry [American Chemical Society]
卷期号:62 (28): 11233-11239 被引量:6
标识
DOI:10.1021/acs.inorgchem.3c01485
摘要

Developing economical, efficient, and durable oxygen evolution catalysts is crucial for achieving sustainable energy conversion and storage. Ruddlesden–Popper-type perovskite oxides are at the forefront of oxygen evolution reaction (OER) research. However, their activity and stability are far from satisfactory. Therefore, we emphasize the paradigm shift in designing efficient perovskite-type OER catalysts through anion defect engineering. The Cl anion-doped A2BO4-type perovskite oxides, SrLaCoO4–xClx (SLCOClx), were employed as highly efficient OER catalysts, wherein Cl could tune the electronic structure of SrLaCoO4 (SLCO) to enhance the OER activity effectively. Especially, SLCOCl0.15 demonstrates significantly enhanced OER activity, and the overpotential is only 370 mV at 10 mA·cm–2, which is significantly better than that of SLCO (510 mV). As confirmed by experience results and density functional theory (DFT) calculation, due to the doping of Cl, obviously increasing the ratio of Co2+/Co3+, more abundant oxygen vacancies (O22–/O–) are generated, and the electrical conductivity is increased, which together promote the improvement of OER activity.

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