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Regulating the Coordination Environment of MOF‐Templated Single‐Atom Nickel Electrocatalysts for Boosting CO2 Reduction

双金属片 催化作用 法拉第效率 Atom(片上系统) 协调数 热解 化学 电化学 协调球 材料科学 金属 电极 物理化学 有机化学 冶金 离子 计算机科学 嵌入式系统
作者
Yun‐Nan Gong,Long Jiao,Yunyang Qian,Chun‐Yang Pan,Lirong Zheng,Xuechao Cai,Bo Liu,Shu‐Hong Yu,Hai‐Long Jiang
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:59 (7): 2705-2709 被引量:514
标识
DOI:10.1002/anie.201914977
摘要

The general synthesis and control of the coordination environment of single-atom catalysts (SACs) remains a great challenge. Herein, a general host-guest cooperative protection strategy has been developed to construct SACs by introducing polypyrrole (PPy) into a bimetallic metal-organic framework. As an example, the introduction of Mg2+ in MgNi-MOF-74 extends the distance between adjacent Ni atoms; the PPy guests serve as N source to stabilize the isolated Ni atoms during pyrolysis. As a result, a series of single-atom Ni catalysts (named NiSA -Nx -C) with different N coordination numbers have been fabricated by controlling the pyrolysis temperature. Significantly, the NiSA -N2 -C catalyst, with the lowest N coordination number, achieves high CO Faradaic efficiency (98 %) and turnover frequency (1622 h-1 ), far superior to those of NiSA -N3 -C and NiSA -N4 -C, in electrocatalytic CO2 reduction. Theoretical calculations reveal that the low N coordination number of single-atom Ni sites in NiSA -N2 -C is favorable to the formation of COOH* intermediate and thus accounts for its superior activity.
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