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Main‐Group Metal Single‐Atomic Regulators in Dual‐Metal Catalysts for Enhanced Electrochemical CO2 Reduction

电化学 催化作用 金属 密度泛函理论 可逆氢电极 过渡金属 材料科学 化学 无机化学 电极 物理化学 工作电极 计算化学 有机化学
作者
Chenghong Hu,Yajing Wang,Jianmin Chen,Haofan Wang,Kui Shen,Kewen Tang,Liyu Chen,Yingwei Li
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:18 (22) 被引量:61
标识
DOI:10.1002/smll.202201391
摘要

Abstract Single‐atom sites can not only act as active centers, but also serve as promising catalyst regulators and/or promoters. However, in many complex reaction systems such as electrochemical CO 2 reduction reaction (CO 2 RR), the introduction of single‐atom regulators may inevitably induce the competitive hydrogen evolution reaction (HER) and thus reduce the selectivity. Here, the authors demonstrate that introducing HER‐inert main‐group metal single atoms adjacent to transition‐metal single atoms can modify their electronic structure to enhance the CO 2 RR to CO without inducing the HER side reaction. Dual‐metal Cu and In single‐site atoms anchored on mesoporous nitrogen‐doped carbon (denoted as Cu‐In‐NC) are prepared by the pyrolysis of a multimetallic metal–organic framework. Cu‐In‐NC shows a high faradic efficiency of 96% toward CO formation at −0.7 V versus reversible hydrogen electrode, superior to that of its monometallic single‐atom counterparts. Density functional theory studies reveal that the HER‐inert In sites can activate the adjacent Cu sites through electronic modifications, strengthening the binding of *COOH intermediate and thus boosting the electrochemical reduction of CO 2 to CO.
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