Low-Temperature Preparation of Ag-Doped ZnO Nanowire Arrays, DFT Study, and Application to Light-Emitting Diode

材料科学 兴奋剂 带隙 纳米线 光电子学 费米能级 纤锌矿晶体结构 异质结 密度泛函理论 杂质 纳米技术 电子 计算化学 化学 物理 有机化学 量子力学 冶金
作者
Thierry Pauporté,Oleg Lupan,Jie Zhang,Tuğba Tüğsüz,Ilaria Ciofini,Frédèric Labat,Bruno Viana
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:7 (22): 11871-11880 被引量:65
标识
DOI:10.1021/acsami.5b01496
摘要

Doping ZnO nanowires (NWs) by group IB elements is an important challenge for integrating nanostructures into functional devices with better and tuned performances. The growth of Ag-doped ZnO NWs by electrodeposition at 90 °C using a chloride bath and molecular oxygen precursor is reported. Ag acts as an electrocatalyst for the deposition and influences the nucleation and growth of the structures. The silver atomic concentration in the wires is controlled by the additive concentration in the deposition bath and a content up to 3.7 atomic % is reported. XRD analysis shows that the integration of silver enlarges the lattice parameters of ZnO. The optical measurements also show that the direct optical bandgap of ZnO is reduced by silver doping. The bandgap shift and lattice expansion are explained by first principle calculations using the density functional theory (DFT) on the silver impurity integration as an interstitial (Ag(i)) and as a substitute of zinc atom (Ag(Zn)) in the crystal lattice. They notably indicate that Ag(Zn) doping forms an impurity band because of Ag 4d and O 2p orbital interactions, shifting the Fermi level toward the valence band. At least, Ag-doped ZnO vertically aligned nanowire arrays have been epitaxially grown on GaN(001) substrate. The heterostructure has been inserted in a light emitting device. UV-blue light emission has been achieved with a low emission threshold of 5 V and a tunable red-shifted emission spectrum related to the bandgap reduction induced by silver doping of the ZnO emitter material.
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