Experimental and Computational Characterization of the Interaction between Gold Nanoparticles and Polyamidoamine Dendrimers

树枝状大分子 胶体金 吸附 纳米颗粒 超声 化学 化学工程 分散性 表面改性 材料科学 纳米技术 高分子化学 有机化学 物理化学 色谱法 热力学 工程类 物理
作者
María Belén Camarada,Jeffrey Comer,Horacio Poblete,Ettayapuram Ramaprasad Azhagiya Singam,Valeria Márquez‐Miranda,Cesar Morales‐Verdejo,Fernando D. González‐Nilo
出处
期刊:Langmuir [American Chemical Society]
卷期号:34 (34): 10063-10072 被引量:11
标识
DOI:10.1021/acs.langmuir.8b01809
摘要

Dendrimers provide a means to control the synthesis of gold nanoparticles and stabilize their suspensions. However, design of improved dendrimers for this application is hindered by a lack of understanding how the dendrimers and synthesis conditions determine nanoparticle morphology and suspension stability. In the present work, we evaluate the effect of polyamidoamine (PAMAM) dendrimers terminated with different functional groups (-OH or -NH3+) and different synthesis conditions on the morphology of the resulting gold nanoparticles and their stability in solution. We leverage molecular dynamics (MD) simulations to identify the atomic interactions that underlie adsorption of PAMAM dendrimers to gold surface and how the thermodynamics of this adsorption depends on the terminal functional groups of the dendrimers. We find that gold nanoparticles formed with hydroxyl-terminated PAMAM (PAMAM-OH) rapidly aggregate, whereas those formed with PAMAM-NH3+ are stable in solution for months of storage. Synthesis under ultrasound sonication is shown to be more rapid than that under agitation, with sonication producing smaller nanoparticles. Free-energy calculations in MD simulations show that all dendrimers have a high affinity for the gold surface, although PAMAM-OH and its oxidized aldehyde form (PAMAM-CHO) have a greater affinity for the nanoparticle surface than PAMAM-NH3+. Although adsorption of PAMAM-OH and PAMAM-CHO has both favorable entropy and enthalpy, adsorption of PAMAM-NH3+ is driven by a strong enthalpic component subject to an unfavorable entropic component.
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