Origin and Structural Characteristics of Tri-coordinated Extra-framework Aluminum Species in Dealuminated Zeolites

化学 异构化 催化作用 沸石 路易斯酸 密度泛函理论 分子 布朗斯特德-洛瑞酸碱理论 无机化学 计算化学 有机化学
作者
Xianfeng Yi,Kang-Yu Liu,Wei Chen,Junjie Li,Shutao Xu,Chengbin Li,Yao Xiao,Haichao Liu,Xinwen Guo,Shang-Bin Liu,Anmin Zheng
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:140 (34): 10764-10774 被引量:154
标识
DOI:10.1021/jacs.8b04819
摘要

Post-synthetic dealumination treatment is a common tactic adopted to improve the catalytic performance of industrialized zeolitic catalysts through enhancements in acidity and stability. However, among the possible extra-framework aluminum (EFAL) species in dealuminated zeolites such as Al3+, Al(OH)2+, Al(OH)2+, AlO+, AlOOH, and Al(OH)3, the presence of tri-coordinated EFAL-Al3+ species, which exhibit large quadrupolar effect due to the lack of hydrogen-bonding species, was normally undetectable by conventional one- and two-dimensional 1H and/or 27Al solid-state nuclear magnetic resonance (SSNMR) techniques. By combining density functional theory (DFT) calculations with experimental 31P SSNMR using trimethylphosphine (TMP) as the probe molecule, we report herein a comprehensive study to certify the origin, fine structure, and possible location of tri-coordinated EFAL-Al3+ species in dealuminated HY zeolite. The spatial proximities and synergies between the Brønsted and various Lewis acid sites were clearly identified, and the origin for the observed EFAL-Al3+ species with ultra-strong Lewis acidity was deduced to be at the expense of adjacent Brønsted acid sites. The excellent performance of such tri-coordinated EFAL species was furthermore confirmed by glucose isomerization reactions.
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