Impact of Alkali Cation Identity on the Conversion of HCO3− to CO in Bicarbonate Electrolyzers

电解 碱金属 碳酸氢盐 电解质 化学 无机化学 水溶液 电化学 选择性 碳纤维 氧化还原 电极 催化作用 物理化学 有机化学 材料科学 复合数 复合材料
作者
Arthur G. Fink,Eric W. Lees,Zishuai Zhang,Shaoxuan Ren,Roxanna S. Delima,Curtis P. Berlinguette
出处
期刊:ChemElectroChem [Wiley]
卷期号:8 (11): 2094-2100 被引量:35
标识
DOI:10.1002/celc.202100408
摘要

Abstract The reduction of CO 2 to CO from a bicarbonate feedstock offers an opportunity to directly use aqueous carbon capture solutions, while bypassing ex‐situ energy‐intensive gaseous CO 2 regeneration. In this study, we resolved how the electrolyte cation identity (Li + , Na + , K + , Cs + ) affects the two reactions that make bicarbonate electrolysis possible: (i) the production of in‐situ CO 2 formed through reaction of HCO 3 − (from the catholyte) with H + (sourced from the membrane); and (ii) the electroreduction of CO 2 into CO. Our results show that cation identity does not change the rate of in‐situ CO 2 formation, but it does enhance the rate of the CO 2 reduction reaction (CO2RR). Electrolysis experiments performed with a constant [HCO 3 − ] showed that CO selectivities progressively increased for the series Li + , Na + , K + , and Cs + , respectively. Optimization of the electrolyte composition yielded a CO selectivity of ∼80 % during electrolysis of 1.5 M CsHCO 3 solutions at 100 mA cm −2 , while saturated LiHCO 3 solutions (0.84 M) yielded CO selectivities values of merely 30 % at the same current density. This study demonstrates a quantitative relationship between CO product selectivity and the cation radius, which provides a pathway to integrate bicarbonate electrolysis to carbon capture.
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