In Situ FTIR Studies of Primary Intermediates of Photocatalytic Reactions on Nanocrystalline TiO2 Films in Contact with Aqueous Solutions

纳米晶材料 化学 原位 水溶液 光催化 傅里叶变换红外光谱 小学(天文学) 化学工程 催化作用 物理化学 有机化学 结晶学 天文 物理 工程类
作者
Ryuhei Nakamura,Akihito Imanishi,Kei Murakoshi,Yoshihiro Nakato
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:125 (24): 7443-7450 被引量:291
标识
DOI:10.1021/ja029503q
摘要

Multiple internal reflection infrared spectroscopy was applied to in situ investigations of surface intermediates of photocatalytic reactions on nanocrystalline TiO(2) films in contact with aqueous solutions. UV irradiation in the presence of dissolved O(2) caused the appearance of new bands peaked at 943, 838, and 1250-1120 cm(-)(1) together with intensity changes in other bands. Investigations of influences of the solution pH, the presence or absence of hole and electron scavengers, and isotopic H(2)O --> D(2)O exchange on the spectral changes have revealed that the primary step of photocatalytic O(2) reduction is the formation of the surface peroxo species, Ti(O(2)), giving the 943 cm(-)(1) band, probably with the surface superoxo species, TiOO., as a precursor, in neutral and acidic solutions. The surface peroxo species is then transformed to the surface hydroperoxo, TiOOH, giving the 838 and 1250-1120 cm(-)(1) bands, by protonation in the dark. This is, to our knowledge, the first direct in situ spectroscopic detection of primary intermediates for the photocatalytic O(2) reduction in aqueous solutions. On the basis of the assignment, a possible reaction scheme for various processes of the photocatalytic O(2) reduction is proposed, which is in harmony with other spectral changes induced by the UV irradiation.
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