Boosting O2 Reduction and H2O Dehydrogenation Kinetics: Surface N‐Hydroxymethylation of g‐C3N4 Photocatalysts for the Efficient Production of H2O2

光催化 脱氢 材料科学 动力学 吸附 催化作用 动能 甲醛 物理化学 化学 有机化学 量子力学 物理
作者
Binyao Liu,Jinyan Du,Gaili Ke,Bi Jia,Yujie Huang,Huichao He,Yong Zhou,Zhigang Zou
出处
期刊:Advanced Functional Materials [Wiley]
卷期号:32 (15) 被引量:126
标识
DOI:10.1002/adfm.202111125
摘要

Abstract g ‐C 3 N 4 photocatalysis is a safe and green approach for H 2 O 2 production, but the activity of pristine g ‐C 3 N 4 photocatalysts is unsatisfactory. At present, most of the modifications on g ‐C 3 N 4 photocatalysts for H 2 O 2 production have focused on thermodynamic processes, few have considered the kinetic aspects. Herein, the surface N ‐hydroxymethylation of g ‐C 3 N 4 photocatalysts for the efficient kinetic production of H 2 O 2 is reported. Through the reaction of formaldehyde with the amino moieties (–NH 2 ) on the g ‐C 3 N 4 surface, N ‐hydroxymethyls groups (‐NH‐CH 2 ‐OH) are introduced on typical g ‐C 3 N 4 photocatalysts. Relative to the pristine g ‐C 3 N 4 photocatalysts, the modified g ‐C 3 N 4 photocatalysts have over 1280% higher activity for H 2 O 2 production in pure water system, and impressive solar‐to‐chemical conversion efficiency. The experimental investigations and theoretical calculations reveal that the introduction of ‐NH‐CH 2 ‐OH on the g ‐C 3 N 4 photocatalysts does not change their morphology, light absorption intensity and edges, band positions, charge separation and transfer properties, but markedly improved the H 2 O dehydrogenation and O 2 adsorption properties of g ‐C 3 N 4 . As a result, the reduction kinetics of O 2 to H 2 O 2 on the g ‐C 3 N 4 photocatalysts with ‐NH‐CH 2 ‐OH is more energetically favorable. This work provides a useful reference and inspiration to achieve the effective modification of g ‐C 3 N 4 or other metal‐free photocatalysts from the kinetic perspective.
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