Nature and Reactivity of Oxygen Species on/in Silver Catalysts during Ethylene Oxidation

催化作用 X射线光电子能谱 反应性(心理学) 乙烯 拉曼光谱 原位 化学 氧气 氧化物 环氧乙烷 光化学 无机化学 材料科学 化学工程 有机化学 医学 替代医学 病理 物理 聚合物 光学 工程类 共聚物
作者
Tiancheng Pu,Adhika Setiawan,Bar Mosevitzky Lis,Minghui Zhu,Michael E. Ford,Srinivas Rangarajan,Israel E. Wachs
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:12 (8): 4375-4381 被引量:25
标识
DOI:10.1021/acscatal.1c05939
摘要

The nature of surface oxygen species on/in a silver powder catalyst and their reactivity with ethylene were systematically investigated with multiple spectroscopies and DFT calculations. Unique quasi in situ HS-LEIS, in situ NAP-XPS, and in situ Raman spectroscopy demonstrated that the silver surface is covered by a thin oxide layer (1–3 nm) after an oxidation treatment and during ethylene oxidation. Periodic DFT models allowed assignments of oxygen species detected by in situ Raman spectroscopy with detailed structures on p(4 × 4)–O–Ag(111) surfaces. In situ NAP-XPS and Raman spectroscopy suggest that Ag4–O2 on oxidized Ag is the active oxygen species for ethylene epoxidation. The experimental and theoretical methodologies developed in the present work serve as an efficient toolbox for the scientific investigation of the silver–oxygen system for selective oxidation reactions and rational guidance of computational calculations coupled with experimental findings.
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