Fast CO2 hydration kinetics impair heterogeneous but improve enzymatic CO2 reduction catalysis

过电位 化学 碳酸酐酶 格式化 甲酸脱氢酶 催化作用 动力学 电催化剂 组合化学 酶催化 有机化学 电极 电化学 物理化学 物理 量子力学
作者
Samuel J. Cobb,Vivek M. Badiani,Azim Dharani,Andreas Wagner,Sónia Zacarias,Ana Rita Oliveira,Inês A. C. Pereira,Erwin Reisner
出处
期刊:Nature Chemistry [Nature Portfolio]
卷期号:14 (4): 417-424 被引量:72
标识
DOI:10.1038/s41557-021-00880-2
摘要

The performance of heterogeneous catalysts for electrocatalytic CO2 reduction suffers from unwanted side reactions and kinetic inefficiencies at the required large overpotential. However, immobilized CO2 reduction enzymes—such as formate dehydrogenase—can operate with high turnover and selectivity at a minimal overpotential and are therefore ‘ideal’ model catalysts. Here, through the co-immobilization of carbonic anhydrase, we study the effect of CO2 hydration on the local environment and performance of a range of disparate CO2 reduction systems from enzymatic (formate dehydrogenase) to heterogeneous systems. We show that the co-immobilization of carbonic anhydrase increases the kinetics of CO2 hydration at the electrode. This benefits enzymatic CO2 reduction—despite the decrease in CO2 concentration—due to a reduction in local pH change, whereas it is detrimental to heterogeneous catalysis (on Au) because the system is unable to suppress the H2 evolution side reaction. Understanding the role of CO2 hydration kinetics within the local environment on the performance of electrocatalyst systems provides important insights for the development of next-generation synthetic CO2 reduction catalysts. Carbonic anhydrase enzymatically catalyses CO2 hydration, and its effect on enzymatic and heterogeneous CO2 reduction has now been studied. Through the co-immobilization of carbonic anhydrase, it has been shown that faster CO2 hydration kinetics are beneficial for enzymatic catalysis (using formate dehydrogenase) but detrimental for heterogeneous catalysts, such as gold.
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