Framework-Topology-Dependent Catalytic Activity of Zirconium-Based (Porphinato)zinc(II) MOFs

化学 催化作用 拓扑(电路) 金属有机骨架 立体化学 无机化学 有机化学 吸附 组合数学 数学
作者
Pravas Deria,Diego A. Gómez‐Gualdrón,Idan Hod,Randall Q. Snurr,Joseph T. Hupp,Omar K. Farha
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:138 (43): 14449-14457 被引量:231
标识
DOI:10.1021/jacs.6b09113
摘要

Catalytic activity for acyl transfer from N-acetylimidazole (NAI) to different pyridylcarbinol (PC) regioisomers (2-PC, 3-PC, and 4-PC) is demonstrated for a set of topologically diverse, zirconium-based (porphinato)zinc metal–organic frameworks (MOFs). The MOFs studied are PCN-222, MOF-525, and NU-902, which are based on the csq, ftw, and scu topologies, respectively. The experimentally obtained reaction kinetics are discussed in light of molecular modeling results. The catalytic activity is shown to vary across the series of MOFs due to the different extent to which each topology facilitates reactant preconcentration and alignment of PC and NAI via coordination to framework porphyrin sites (orientation effects). Trends of experimental initial reaction rates with MOF topology and PC regioisomer are consistent with preconcentration effects, which depend on the number of porphyrin sites per volume of MOF, as well as with orientation effects, which depend on the number of porphyrin pairs per volume of MOF that bind PC and NAI in such a way that they are primed to form the required transition state. The present work shows how the proper alignment of catalytic linkers can enhance reaction rates in MOFs.

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