Understanding the Role of Cesium on Chemical Complexity in Methylammonium‐Free Metal Halide Perovskites

材料科学 卤化物 化学稳定性 甲脒 金属 光伏系统 纳米尺度 纳米技术 实现(概率) 无机化学 相(物质) 化学物理 结晶 化学工程 冶金 化学 工程类 有机化学 统计 生物 数学 生态学
作者
Jonghee Yang,Diana K. LaFollette,Benjamin J. Lawrie,Anton V. Ievlev,Yongtao Liu,Kyle P. Kelley,Sergei V. Kalinin,Juan‐Pablo Correa‐Baena,Mahshid Ahmadi
出处
期刊:Advanced Energy Materials [Wiley]
卷期号:13 (33) 被引量:41
标识
DOI:10.1002/aenm.202202880
摘要

Abstract Mixed cesium‐ and formamidinium‐based metal halide perovskites (MHPs) are emerging as ideal photovoltaic materials due to their promising performance and improved stability. While theoretical predictions suggest that a larger composition ratio of Cs (≈30%) aids the formation of a pure photoactive α‐phase, high photovoltaic performances can only be realized in MHPs with moderate Cs ratios. In fact, elemental mixing in a solution can result in chemical complexities with non‐equilibrium phases, causing chemical inhomogeneities localized in the MHPs that are not traceable with global device‐level measurements. Thus, the chemical origin of the complexities and understanding of their effect on stability and functionality remain elusive. Herein, through spatially resolved analyses, the fate of local chemical structures, particularly the evolution pathway of non‐equilibrium phases and the resulting local inhomogeneities in MHPs is comprehensively explored. It is shown that Cs‐rich MHPs have substantial local inhomogeneities at the initial crystallization step, which do not fully convert to the α‐phase and thereby compromise the optoelectronic performance of the materials. These fundamental observations allow the authors to draw a complete chemical landscape of MHPs including nanoscale chemical mechanisms, providing indispensable insights into the realization of a functional materials platform.
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