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Nonpolymer Organic Solar Cells: Microscopic Phonon Control to Suppress Nonradiative Voltage Loss via Charge-Separated State

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作者
Takaaki Nagatomo,Ajendra Kumar Vats,Kyohei Matsuo,Shinya Oyama,Naoya Okamoto,Mitsuharu Suzuki,Tomoyuki Koganezawa,Masaaki Fuki,Sadahiro Masuo,Kaoru Ohta,Hiroko Yamada,Yasuhiro Kobori
出处
期刊:ACS Physical Chemistry Au [American Chemical Society]
卷期号:3 (2): 207-221
标识
DOI:10.1021/acsphyschemau.2c00049
摘要

Recent remarkable developments on nonfullerene solar cells have reached a photoelectric conversion efficiency (PCE) of 18% by tuning the band energy levels in small molecular acceptors. In this regard, understanding the impact of small donor molecules on nonpolymer solar cells is essential. Here, we systematically investigated mechanisms of solar cell performance using diketopyrrolopyrrole (DPP)-tetrabenzoporphyrin (BP) conjugates of C4-DPP-H2BP and C4-DPP-ZnBP, where C4 represents the butyl group substituted at the DPP unit as small p-type molecules, while an acceptor of [6,6]-phenyl-C61-buthylic acid methyl ester is employed. We clarified the microscopic origins of the photocarrier caused by phonon-assisted one-dimensional (1D) electron-hole dissociations at the donor-acceptor interface. Using a time-resolved electron paramagnetic resonance, we have characterized controlled charge-recombination by manipulating disorders in π-π donor stacking. This ensures carrier transport through stacking molecular conformations to suppress nonradiative voltage loss capturing specific interfacial radical pairs separated by 1.8 nm in bulk-heterojunction solar cells. We show that, while disordered lattice motions by the π-π stackings via zinc ligation are essential to enhance the entropy for charge dissociations at the interface, too much ordered crystallinity causes the backscattering phonon to reduce the open-circuit voltage by geminate charge-recombination.
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