Electrolyte Design with Dual –C≡N Groups Containing Additives to Enable High-Voltage Na3V2(PO4)2F3-Based Sodium-Ion Batteries

化学 丁二腈 电解质 电化学 离子 阴极 分析化学(期刊) 电极 物理化学 有机化学
作者
Mingqin Jiang,Tianyu Li,Yanling Qiu,Xin Hou,Hongzhen Lin,Qiong Zheng,Xianfeng Li
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:146 (18): 12519-12529 被引量:16
标识
DOI:10.1021/jacs.4c00702
摘要

Na3V2(PO4)2F3 is recognized as a promising cathode for high energy density sodium-ion batteries due to its high average potential of ∼3.95 V (vs Na/Na+). A high-voltage-resistant electrolyte is of high importance due to the long duration of 4.2 V (vs Na/Na+) when improving cyclability. Herein, a targeted electrolyte containing additives with two –C≡N groups like succinonitrile has been designed. In this design, one –C≡N group is accessible to the solvation sheath and enables the other –C≡N in dinitrile being exposed and subsequently squeezed into the electric double layer. Then, the squeezed –C≡N group is prone to a preferential adsorption on the electrode surface prior to the exposed –CH2/–CH3 in Na+-solvent and oxidized to construct a stable and electrically insulating interface enriched CN–/NCO–/Na3N. The Na3V2(PO4)2F3-based sodium-ion batteries within a high-voltage of 2–4.3 V (vs Na/Na+) can accordingly achieve an excellent cycling stability (e.g., 95.07% reversible capacity at 1 C for 1,5-dicyanopentane and 98.4% at 2 C and 93.0% reversible capacity at 5 C for succinonitrile after 1000 cycles). This work proposes a new way to design high-voltage electrolytes for high energy density sodium-ion batteries.
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