Synthesis of magnetic mesoporous silica adsorbents by thiol-ene click chemistry with optimised lewis base properties through molecular imprinting for the rapid and effective capture of Pb(II)

烯类反应 点击化学 化学 X射线光电子能谱 介孔二氧化硅 吸附 分子印迹 路易斯酸 组合化学 介孔材料 聚合物 密度泛函理论 有机化学 化学工程 催化作用 选择性 计算化学 工程类
作者
Hongxing He,Siqing Ye,Weiye Zhang,S.J. Li,Zhifeng Nie,Xiaofei Xu,Weili Li,Abdukader Abdukayum,Wen‐Tong Chen,Guangzhi Hu
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier]
卷期号:489: 151294-151294 被引量:19
标识
DOI:10.1016/j.cej.2024.151294
摘要

The development of an environmentally friendly material for efficiently captures Pb(II) is crucial for human health and environmental preservation. In this investigation, we synthesized a magnetic mesoporous silica ion-imprinted polymer (IIP) using an efficient thiol-ene click reaction method. The maximum adsorption capacity reached 57.2 mg·g−1, with equilibrium achieved in just 14 min. Additionally, the IIP demonstrated high selectivity for Pb(II) in both simulated wastewaters and strongly acidic industrial wastewaters, with partition coefficients as high as 2444. The mechanism of Pb(II) capture by IIP was elucidated through a combination of density functional theory (DFT) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). This selectivity is attributed to the strong attraction of imprinted sites originating from O atoms in the functional monomers. Furthermore, a strategy is proposed to regulate the Lewis alkalinity of imprinted sites using imprinted technology, based on the hard and soft acids and bases theory, offering a novel direction for the design of imprinted sites. It is noteworthy that IIPs can rapidly separate in the presence of a magnetic field and exhibit a tiny amount of Fe ion leakage in strongly acidic solutions, thereby presenting a wide range of practical applications.
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