Bimetallic metal organic framework-templated synthesis of a Cu-ZnO/Al2O3 catalyst with superior methanol selectivity for CO2 hydrogenation

双金属片 催化作用 甲醇 选择性 化学吸附 X射线光电子能谱 无机化学 材料科学 色散(光学) 吸附 解吸 金属 化学 化学工程 有机化学 冶金 工程类 物理 光学
作者
Tianqinji Qi,Yiming Zhao,Shaoyun Chen,Weizuo Li,Xinwen Guo,Yongchun Zhang,Chunshan Song
出处
期刊:Molecular Catalysis [Elsevier]
卷期号:514: 111870-111870 被引量:75
标识
DOI:10.1016/j.mcat.2021.111870
摘要

It is highly desirable to develop inexpensive and highly selective catalyst for CO2 hydrogenation to methanol and Cu/ZnO/Al2O3 is a promising formulation. Herein, we report the design and synthesis of a Cu-ZnO/Al2O3 catalyst via a bimetallic metal organic framework (MOF)-templated strategy (termed Cu-ZnOMOF⊂Al2O3) and shed light on the role of the [email protected] precursor in this system for methanol synthesis. The developed Cu-ZnOMOF⊂Al2O3 exhibited high methanol selectivity (86.9%) and methanol space-time yield (407.2 gMeOH•kgcat−1•h−1) at higher CO2 conversion (9.1%) in comparison with the conventional Cu-ZnONO3/Al2O3 catalyst (79.6% and 209.0 gMeOH•kgcat−1•h−1, and 5.1%, respectively) at 240 ºC under 3.0 MPa. Spectroscopic characterization (TEM, XPS, EDX, in-situ DRIFTS) coupled with N2O chemisorption and temperature-programmed desorption of CO2 and H2 revealed that the surface of the new Cu-ZnOMOF⊂Al2O3 catalyst possesses higher Cu dispersion, surface-enriched ZnO and more Cu-ZnO interfacial sites, which leads to higher capability for CO2 and H2 adsorption and activation. These are considered to be the origin of higher methanol selectivity and enhanced activity of the catalyst prepared by the MOF-templated strategy for CO2 hydrogenation. This work offers a novel approach to optimizing Cu-ZnO/Al2O3 catalyst for CO2 hydrogenation to methanol.
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