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Dehydrogenation of Dodecahydro‐N‐ethylcarbazole on Pd/Al2O3 Model Catalysts

脱氢 催化作用 X射线光电子能谱 材料科学 咔唑 吸附 光化学 分解 尼亚尔 物理化学 结晶学 化学 化学工程 有机化学 金属间化合物 冶金 合金 工程类
作者
Marek Sobota,Ioannis Nikiforidis,Max Amende,Beatriz Sanmartín Zanón,Thorsten Staudt,Oliver Höfert,Yaroslava Lykhach,Christian Papp,Wolfgang Hieringer,Mathias Laurin,Daniel Assenbaum,Peter Wasserscheid,Hans‐Peter Steinrück,Andreas Görling,Jörg Libuda
出处
期刊:Chemistry: A European Journal [Wiley]
卷期号:17 (41): 11542-11552 被引量:93
标识
DOI:10.1002/chem.201101311
摘要

To elucidate the dehydrogenation mechanism of dodecahydro-N-ethylcarbazole (H(12)-NEC) on supported Pd catalysts, we have performed a model study under ultra high vacuum (UHV) conditions. H(12)-NEC and its final dehydrogenation product, N-ethylcarbazole (NEC), were deposited by physical vapor deposition (PVD) at temperatures between 120 K and 520 K onto a supported model catalyst, which consisted of Pd nanoparticles grown on a well-ordered alumina film on NiAl(110). Adsorption and thermally induced surface reactions were followed by infrared reflection absorption spectroscopy (IRAS) and high-resolution X-ray photoelectron spectroscopy (HR-XPS) in combination with density functional theory (DFT) calculations. It was shown that, at 120 K, H(12)-NEC adsorbs molecularly both on the Al(2)O(3)/NiAl(110) support and on the Pd particles. Initial activation of the molecule occurs through C-H bond scission at the 8a- and 9a-positions of the carbazole skeleton at temperatures above 170 K. Dehydrogenation successively proceeds with increasing temperature. Around 350 K, breakage of one C-N bond occurs accompanied by further dehydrogenation of the carbon skeleton. The decomposition intermediates reside on the surface up to 500 K. At higher temperatures, further decay to small fragments and atomic species is observed. These species block most of the absorption sites on the Pd particles, but can be oxidatively removed by heating in oxygen at 600 K, fully restoring the original adsorption properties of the model catalyst.
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