Entropy-stabilized single-atom Pd catalysts via high-entropy fluorite oxide supports

萤石 催化作用 煅烧 材料科学 氧化物 金属 热液循环 过渡金属 Atom(片上系统) 化学工程 化学 结晶学 冶金 有机化学 嵌入式系统 工程类 计算机科学
作者
Haidi Xu,Zihao Zhang,Jixing Liu,Chi‐Linh Do‐Thanh,Hao Chen,Shuhao Xu,Qinjing Lin,Yi Jiao,Jianli Wang,Yun Wang,Yaoqiang Chen,Sheng Dai
出处
期刊:Nature Communications [Springer Nature]
卷期号:11 (1) 被引量:288
标识
DOI:10.1038/s41467-020-17738-9
摘要

Abstract Single-atom catalysts (SACs) have attracted considerable attention in the catalysis community. However, fabricating intrinsically stable SACs on traditional supports (N-doped carbon, metal oxides, etc.) remains a formidable challenge, especially under high-temperature conditions. Here, we report a novel entropy-driven strategy to stabilize Pd single-atom on the high-entropy fluorite oxides (CeZrHfTiLa)O x (HEFO) as the support by a combination of mechanical milling with calcination at 900 °C. Characterization results reveal that single Pd atoms are incorporated into HEFO (Pd 1 @HEFO) sublattice by forming stable Pd–O–M bonds (M = Ce/Zr/La). Compared to the traditional support stabilized catalysts such as Pd@CeO 2 , Pd 1 @HEFO affords the improved reducibility of lattice oxygen and the existence of stable Pd–O–M species, thus exhibiting not only higher low-temperature CO oxidation activity but also outstanding resistance to thermal and hydrothermal degradation. This work therefore exemplifies the superiority of high-entropy materials for the preparation of SACs.

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