Inversely Tuning the CO2Electroreduction and Hydrogen Evolution Activity on Metal Oxide via Heteroatom Doping

杂原子 兴奋剂 电子结构 金属 氧化物 费米能级 化学 原子轨道 计算化学 化学物理 光化学 材料科学 电子 光电子学 物理 有机化学 量子力学 戒指(化学)
作者
Jiajun Wang,Guangjin Wang,Jinfeng Zhang,Yidu Wang,Han‐Chun Wu,Xuerong Zheng,Jia Ding,Xiaopeng Han,Yida Deng,Wenbin Hu
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:133 (14): 7680-7684 被引量:18
标识
DOI:10.1002/ange.202016022
摘要

Abstract Tuning the electronic states near the Fermi level can effectively facilitate the reaction kinetics. However, elucidating the role of a specific electronic state of metal oxide in simultaneously regulating the CO 2 electroreduction reaction (CO 2 RR) and competing hydrogen evolution reaction (HER) is still rare, making it difficult to accurately predict the practical CO 2 RR performance. Herein, replacing the Zn site by heteroatoms with different outer electrons (Mo and Cu) is found to tune both occupied and unoccupied orbitals near the Fermi level of ZnO. Moreover, the different electronic states significantly modulate both CO 2 RR and HER activity with a totally inverse trend, thus dramatically tuning the practical CO 2 RR performance. In parallel, the correlation between electronic states, reaction free energies and practical activity is demonstrated. This work provides a possibility for engineering efficient CO 2 RR eletrocatalysts through tunable composition and electronic structures.
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