Activation of Lattice Oxygen in Ceria by Plasma Exsolution of MoOx with Atomic Dispersion for NOx Abatement

催化作用 氧气 等离子体 色散(光学) 格子(音乐) 材料科学 原子氧 化学工程 无机化学 原子物理学 化学 物理 核物理学 生物化学 有机化学 声学 光学 工程类
作者
Yong Yin,Lu Yao,Ye Sun,Pengfei Xie,Haifeng Xiong,Tianle Zhu,Xiang Li
出处
期刊:ACS Catalysis 卷期号:14 (7): 5236-5246 被引量:1
标识
DOI:10.1021/acscatal.4c00069
摘要

The rational control of lattice oxygen activity at the metal oxide surface remains a great challenge. Herein, an O2 plasma-assisted method was implemented to enable activation of lattice oxygen by exsolution of Mo from ceria lattice to the external surface with atomic dispersion. The obtained surface-loaded MoOx/CeO2 exhibited a superior turnover frequency of 1.33 × 10–3 s–1 at 200 °C for NOx abatement, far beyond the commercially available or reported NH3-SCR catalysts. The mechanism study revealed that the SCR reaction followed the Mars–van Krevelen pathway with dehydroxylation (release of the lattice oxygen) as the rate-determining step. The hybridization of Mo 4dx2–y2 and O 2p orbitals gave rise to a unique 5-coordinated Mo site that facilitated the interfacial Mo–O–Ce lattice oxygen dehydration and subsequent nucleophilic O2 filling, which accounted for its higher activity. This work highlights the great potential of plasma treatment to promote the lattice oxygen reactivity of ceria-supported atomically dispersed catalysts and provides valuable insights into the intrinsic understanding of the enhancement.
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