Electrochemical conversion from hydroxyl to carbonyl groups for improved performance of dual-carbon lithium ion capacitors

材料科学 锂(药物) 电化学 解吸 X射线光电子能谱 石墨烯 密度泛函理论 碳纤维 吸附 化学工程 电极 纳米技术 物理化学 化学 复合材料 复合数 计算化学 工程类 内分泌学 医学
作者
Ziqing Xu,Ruiwu Li,Guomeng Xie,Delai Qian,Haitao Fang,Zhengjia Wang
出处
期刊:Energy Storage Materials [Elsevier BV]
卷期号:66: 103195-103195 被引量:6
标识
DOI:10.1016/j.ensm.2024.103195
摘要

Pseudocapacitance from oxygen functional groups of carbon materials have been taken advantage to improve the capacity of lithium ion capacitors (LICs). However, the Li+ adsorption of hydroxyl groups and the Li+ desorption from lithiated hydroxyl groups remain poorly understood. Herein, density functional theory (DFT) calculations in combination with experimental characterizations of hydroxyl-rich graphene (HRG) cathodes at different lithiated states are performed. The calculation results predict that fully lithiated hydroxyl groups undergo Li+ desorption at a high potential of 4.45 V (vs. Li+/Li), and consequent conversion into carbonyl groups instead of return to hydroxyl groups. Experimental investigations through galvanostatic charge/discharge tests and ex-situ X-ray photoelectron spectra (XPS) analyses of HRG verify the predicted Li+ desorption potential and the conversion. This electrochemical conversion is effective to obtain carbonyl-rich graphene (CRG) with significantly improved specific capacities. The conversion process can be completed in LIC full cells assembled with pre-lithiated HRG cathodes, through which an HRG//N-doped porous carbon (NPC) LIC transforms into a CRG//NPC LIC with improved performance. The dual-carbon CRG//NPC LIC delivers an energy density of 206.2 Wh kg−1 at a power density of 169.5 W kg−1, and superior cycling stability.
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