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Reducibility of Al3+-Modified Co3O4: Influence of Aluminum Distribution

共沉淀 煅烧 催化作用 氧化物 材料科学 无机化学 固溶体 分解 离子 相(物质) 摩尔分数 化学 物理化学 冶金 生物化学 有机化学
作者
Svetlana V. Cherepanova,Egor Koemets,E. Yu. Gerasimov,И. И. Сименцова,О. А. Булавченко
出处
期刊:Materials [Multidisciplinary Digital Publishing Institute]
卷期号:16 (18): 6216-6216 被引量:3
标识
DOI:10.3390/ma16186216
摘要

The reduction of Co-based oxides doped with Al3+ ions has been studied using in situ XRD and TPR techniques. Al3+-modified Co3O4 oxides with the Al mole fraction Al/(Co + Al) = 1/6; 1/7.5 were prepared via coprecipitation, with further calcination at 500 and 850 °C. Using XRD and HAADF-STEM combined with EDS element mapping, the Al3+ cations were dissolved in the Co3O4 lattice; however, the cation distribution differed and depended on the calcination temperature. Heating at 500 °C led to the formation of an inhomogeneous (Co,Al)3O4 solid solution; further treatment at 850 °C provoked the partial decomposition of mixed Co-Al oxides and the formation of particles with an Al-depleted interior and Al-enriched surface. It has been shown that the reduction of cobalt oxide by hydrogen occurs via the following transformations: (Co,Al)3O4 → (Co,Al)O → Co. Depending on the Al distribution, the course of reduction changes. In the case of the inhomogeneous (Co,Al)3O4 solid solution, Al stabilizes intermediate Co(II)-Al(III) oxides during reduction. When Al3+ ions are predominantly on the surface of the Co3O4 particles, the intermediate compound consists of Al-depleted and Al-enriched Co(II)-Al(III) oxides, which are reduced independently. Different distributions of elemental Co and Al in mixed oxides simulate different types of the interaction phase in Co3O4/γ-Al2O3-supported catalysts. These changes in the reduction properties can significantly affect the state of an active component of the Co-based catalysts.
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