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High‐entropy Electrolyte Enables High Reversibility and Long Lifespan for Magnesium Metal Anodes

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作者
Shiyang Wang,Kewei Wang,Yuchen Zhang,Yulin Jie,Xinpeng Li,Yuxue Pan,Xiaowen Gao,Qingshun Nian,Ruiguo Cao,Qi Li,Shuhong Jiao,Dongsheng Xu
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (31) 被引量:49
标识
DOI:10.1002/anie.202304411
摘要

The stable cycling of Mg-metal anodes is limited by several problems, including sluggish electrochemical kinetics and passivation at the Mg surface. In this study, we present a high-entropy electrolyte composed of lithium triflate (LiOTf) and trimethyl phosphate (TMP) co-added to magnesium bis(trifluoromethane sulfonyl)imide (Mg(TFSI)2 /1,2-dimethoxyethane (DME) to significantly improve the electrochemical performance of Mg-metal anodes. The as-formed high-entropy Mg2+ -2DME-OTf- -Li+ -DME-TMP solvation structure effectively reduced the Mg2+ -DME interaction in comparison with that observed in traditional Mg(TFSI)2 /DME electrolytes, thereby preventing the formation of insulating components on the Mg-metal anode and promoting its electrochemical kinetics and cycling stability. Comprehensive characterization revealed that the high-entropy solvation structure brought OTf- and TMP to the surface of the Mg-metal anode and promoted the formation of a Mg3 (PO4 )2 -rich interfacial layer, which is beneficial for enhancing Mg2+ conductivity. Consequently, the Mg-metal anode achieved excellent reversibility with a high Coulombic efficiency of 98 % and low voltage hysteresis. This study provides new insights into the design of electrolytes for Mg-metal batteries.
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