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Z-Scheme g-C3N4-Au-MoO3-x heterojunction for boosted photocatalytic H2O2 production and enhanced selective oxidation of cyclohexane

环己烷 光催化 环己酮 化学 异质结 催化作用 氧化还原 环己醇 光化学 三元运算 无机化学 材料科学 有机化学 光电子学 计算机科学 程序设计语言
作者
Xuyang Feng,Jincheng Liu,Jia Zheng,Yijun Luo,Wei Cai,Zhijian Liao,Yanxiong Fang
出处
期刊:Journal of Organometallic Chemistry [Elsevier]
卷期号:1018: 123304-123304
标识
DOI:10.1016/j.jorganchem.2024.123304
摘要

Rational design of Z-Scheme photocatalyst with outstanding charge separation and robust redox capabilities for photocatalytic H2O2 generation and cyclohexane oxidation under mild conditions still poses a significant hurdle. In response to this challenge, ternary g-C3N4-Au-MoO3-x composite catalyst was developed though combining in-situ reduced MoO3-x-Au composite and exfoliated g-C3N4 nanosheets using an ultrasonic liquid-phase approach. In addition, variations in the synthesis procedures led to the preparation of g-C3N4−MoO3-x, g-C3N4-Au, and Au-g-C3N4−MoO3-x composites, aimed at exploring their effectiveness in both H2O2 production and catalyzing cyclohexane oxidation. Notably, the g-C3N4-Au-MoO3-x composite exhibited an impressive optical rate of H2O2 generation at 723.18 µmol·L−1·h−1, achieving a 11.94-fold enhancement compared to Au-g-C3N4−MoO3-x. Meanwhile, the conversion rate of cyclohexane reached 11.59 %, with a high selectivity of 97.43 % towards KA oil (cyclohexanol and cyclohexanone), and a KA oil production rate of 1166.86 µmol·L−1·g−1. Through analyzing the photoelectrochemical properties and band energy structures, it has been established that the involvement of an Au mediator was essential and vital for the Z-Scheme electron transfer in g-C3N4-Au-MoO3-x. The incorporation of a Z-scheme heterojunction has resulted in increased light absorption, reduced charge recombination rates, and a substantial elevation in the levels of ·O2− and ·OH radicals, leading to a significant enhancement in photocatalytic efficiency for both H2O2 generation and cyclohexane oxidation. This study opens the door to on-site immediate production of hydrogen peroxide to boost the oxidation efficiency in the photocatalytic cyclohexane oxidation process.
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