Synthesis of Pyrazines from Biomass-Derived Vicinal Diols Using Ammonia over Heterogeneous Pt/CeO2/Al2O3 Catalysts

催化作用 邻接 生物量(生态学) 氨生产 化学 多相催化 无机化学 材料科学 有机化学 地质学 海洋学
作者
Zhitong Zhou,Weixiang Guan,Xiaoli Pan,Aiqin Wang,Tao Zhang
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:15 (7): 5664-5673 被引量:3
标识
DOI:10.1021/acscatal.5c00372
摘要

One-pot amination coupling of vicinal diols toward the synthesis of pyrazines provides an efficient and economically viable route to access N-heterocycles from biomass, yet the current methodology relies on a fragile homogeneous catalyst system, which limits the sustainability of the chemistry. In this work, we developed a highly efficient heterogeneous catalyst 0.8Pt/13CeO2/Al2O3 which afforded diverse substituted pyrazines from readily available vicinal diols and ammonia with a yield up to 94% under mild reaction conditions and could be reused at least 6 times without obvious activity decay. Compared to the Pt/Al2O3 catalyst, the 0.8Pt/13CeO2/Al2O3 catalyst exhibited a 30-fold faster conversion rate of diols and an increased pyrazine selectivity from 48% to 79%. Characterizations revealed that doped CeO2 improved the dispersion of Pt, increased the electron density on the Pt sites, optimized the acid/basic property of the catalyst, and enhanced the adsorption strength and dehydrogenation ability of diols. All these features contributed to the increased activity and selectivity.
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