Atomically dispersed iron enables high-efficiency electrocatalytic conversion of nitrate to dinitrogen on a N-coordinated mesoporous carbon architecture

催化作用 介孔材料 硝酸盐 吸附 化学 反硝化 无机化学 氮气 介孔二氧化硅 碳纤维 纳米技术 选择性 化学工程 材料科学 物理化学 有机化学 复合数 工程类 复合材料
作者
Jianwei Fan,Yanyan Chen,Xiaoqian Chen,Zhangxiong Wu,Wei Teng,Wei‐xian Zhang
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier]
卷期号:320: 121983-121983 被引量:13
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2022.121983
摘要

Conversion of nitrate to dinitrogen (N2) is a great challenge in environmental remediation, because it is difficult to control a complete N–N coupling reaction for N2 generation. Herein, we report an atomically dispersed iron coordinated with nitrogen on an ordered mesoporous carbon framework (Meso-Fe–N–C) by a multicomponent co-assembly to improve the selectivity of electrocatalytic denitrification. Impressively, the N2 conversion rate (2176 mg N h−1 g−1 Fe) is 1–3 orders of magnitude higher than that of other iron-based and previously reported materials. Both of N coordination and geometric distortion derived from mesostructure tune the electronic structure of Fe site. This leads to a modest adsorption binding strength with key intermediate to balance the amounts of the surface-bound and solvated nitric oxide (NO). Meanwhile, mesochannels confine solvated NO for dimerization via the Eley-Rideal mechanism to promote N2 formation. The applicability over a wide pH range and long-term stability demonstrates potential practical application.
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