Highly effective degradation of ibuprofen by alkaline metal-doped copper oxides via peroxymonosulfate activation: Mechanisms, degradation pathway and toxicity assessments

化学 电子顺磁共振 催化作用 氧化还原 浸出(土壤学) 吸附 激进的 高级氧化法 无机化学 降级(电信) 电子转移 光化学 物理化学 有机化学 土壤科学 土壤水分 物理 电信 核磁共振 计算机科学 环境科学
作者
Meng-Wei Zheng,Chengwei Lin,Pei‐Hsin Chou,Chao‐Lung Chiang,Yan‐Gu Lin,Shou‐Heng Liu
出处
期刊:Journal of Hazardous Materials [Elsevier BV]
卷期号:462: 132751-132751 被引量:23
标识
DOI:10.1016/j.jhazmat.2023.132751
摘要

Redox ratios of Cu2+/Cu+ and adsorbed oxygen species (Oads) have shown great activity toward radical generation by activating peroxymonosulfate (PMS). Herein, different alkaline metal oxides (CaO, MgO and BaO) and various amounts of CaO are incorporated into CuO, which could tune the main active sites of redox ratios of Cu2+/Cu+ and Oads. The results show that CaO-CuO-5% exhibits the outstanding performance of PMS activation toward ibuprofen (IBF) degradation with excellent kinetics (k = 0.812 min-1). The X-ray absorption spectroscopy (XAS) and density functional theory (DFT) calculation show that the CaO-CuO-5% has the higher electron density with superior electron transfer ability and lower PMS adsorption energy. Based on radical scavengers and electron paramagnetic resonance spectrometer (EPR), a nonradical process is proposed to play the dominant role. The degradation pathway and the corresponding toxicity of degraded intermediates with residue PMS after reaction is evaluated by LC-MS/MS and bioassay experiments, indicating the lower antagonistic influence on human hormone receptors after advanced oxidation process. Mitigation of the Cu leaching with cyclic stability can be achieved. This study provides a facile method to optimize high-performance catalysts to activate PMS and offer practical environmental applications in the remediation of emerging contaminants.
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