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Chiral Molecular Environment Determining Selective Coordination of Cysteine to Perovskite Halogen Vacancies

密度泛函理论 半胱氨酸 钙钛矿(结构) 手性(物理) 分子内力 空位缺陷 分子 化学物理 钝化 化学 材料科学 光化学 计算化学 结晶学 纳米技术 立体化学 有机化学 物理 量子力学 手征对称破缺 Nambu–Jona Lasinio模型 夸克 图层(电子)
作者
Jialing Liu,Jingwen He,Dun Ma,Jingshan He,Wenjun Wu
出处
期刊:Solar RRL [Wiley]
卷期号:7 (5) 被引量:17
标识
DOI:10.1002/solr.202200935
摘要

Amino acid, with amino, carboxyl, and other functional groups in one molecule, is proposed as an effective multisite passivator for perovskite solar cells (PSCs). However, the chirality‐induced difference in photovoltaic properties of PSCs caused by subtle changes of the molecular environment between enantiomers of the amino acid has received almost no attention. Herein, for the first time, l‐ and d ‐cysteine are introduced into carbon‐based fully printable mesoscopic PSCs as additives and 17.41 and 15.12% of power conversion efficiency are obtained, respectively. The essential causes of the differences in photoelectric conversion performances are deeply explored within a density‐functional theory (DFT) framework and relative photophysical characterization. DFT reveals that the enhancement of negative surface electrostatic potential around the carboxyl group is due to the chiral molecular environment favoring intramolecular charge transfer with l‐ cysteine, strengthening the coordination to undercoordinated Pb 2+ (halide vacancy) defects. In addition, the advantages of the chiral environment of l‐ cysteine are also reflected in the inhibition of nonradiative recombination, perovskite crystallization, stability, and light capture, etc. It opens up a novel research pathway extending passivation mechanism from functional groups to the molecular environment.
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