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Bimetallic Composition-Promoted Electrocatalytic Hydrodechlorination Reaction on Silver–Palladium Alloy Nanoparticles

双金属片 催化作用 纳米材料基催化剂 电催化剂 化学工程 吸附 纳米颗粒 化学 解吸 材料科学 无机化学 纳米技术 电化学 有机化学 物理化学 电极 工程类
作者
Yiyin Peng,Meiyang Cui,Zhiyong Zhang,Song Shu,Xuelin Shi,John T. Brosnahan,Chang Liu,Yulu Zhang,Perrin Godbold,Xianming Zhang,Fan Dong,Guangming Jiang,Sen Zhang
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:9 (12): 10803-10811 被引量:145
标识
DOI:10.1021/acscatal.9b02282
摘要

Studies of the electrocatalytic hydrodechlorination (EHDC) reaction using monodisperse AgPd nanoparticle (NP) model catalysts in the present work reveal the essential role of the catalytically inert Ag component in promoting bimetallic nanocatalyst's activity for the conversion of 2,4-dichlorophenol (2,4-DCP) to phenol (P). The EHDC reaction rate, current efficiency, and product selectivity were systematically investigated, leading to the observation of a volcano-type activity dependence on the Ag content in bimetallic NPs. The combination of kinetics analyses and density functional theory calculations demonstrates that the balance of 2,4-DCP adsorption and P desorption is the dominant factor for EHDC efficiency rather than other processes (e.g., hydrogen adsorbent formation). The presence of Ag, if precisely controlled in the proper range, alleviates the overstrong adsorption of P, allowing for a much enhanced EHDC kinetics compared to single-component Pd. This work provides a deep understanding of the EHDC mechanism over bimetallic nanocatalysts and a facile approach to optimizing this important environmental electrocatalysis strategy.
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