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A Water‐Soluble Cu Complex as Molecular Catalyst for Electrocatalytic CO2 Reduction on Graphene‐Based Electrodes

石墨烯 材料科学 催化作用 电极 水溶液 吸附 电化学 标准氢电极 无机化学 化学物理 纳米技术 物理化学 工作电极 化学 有机化学
作者
Jiong Wang,Li‐Yong Gan,Qianwen Zhang,Vikas Reddu,Yuecheng Peng,Zhichao Liu,Xing‐Hua Xia,Cheng Wang,Xin Wang
出处
期刊:Advanced Energy Materials [Wiley]
卷期号:9 (3) 被引量:102
标识
DOI:10.1002/aenm.201803151
摘要

Abstract A structurally simple molecular 1,10‐phenanthroline‐Cu complex on a mesostructured graphene matrix that can be active and selective toward CO 2 reduction over H 2 evolution in an aqueous solution is reported. The active sites consist of Cu(I) center in a distorted trigonal bipyramidal geometry, which enables the adsorption of CO 2 with η 1 ‐COO‐like configuration to commence the catalysis, with a turnover frequency of ≈45 s −1 at −1 V versus reversible hydrogen electrode. Using in situ infrared spectroelectrochemical investigation, it is demonstrated that the Cu complex can be reversibly heterogenized near the graphene surface via potential control. An increase of electron density in the complex is observed as a result of the interaction from the electric field, which further tunes the electron distribution in the neighboring CO 2 . It is also found that the mesostructure of graphene matrix favored CO 2 reduction on the Cu center over hydrogen evolution by limiting mass transport from the bulk solution to the electrode surface.
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