Monomeric Copper(II) Sites Supported on Alumina Selectively Convert Methane to Methanol

化学 单体 电子顺磁共振 甲醇 选择性 红外光谱学 氧化还原 无机化学 光化学 催化作用 有机化学 核磁共振 物理 聚合物
作者
Jordan Meyet,Keith Searles,Mark A. Newton,Michael Wörle,Alexander P. van Bavel,Andrew D. Horton,Jeroen A. van Bokhoven,Christophe Copéret
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:58 (29): 9841-9845 被引量:61
标识
DOI:10.1002/anie.201903802
摘要

Abstract Monomeric Cu II sites supported on alumina, prepared using surface organometallic chemistry, convert CH 4 to CH 3 OH selectively. This reaction takes place by formation of CH 3 O surface species with the concomitant reduction of two monomeric Cu II sites to Cu I , according to mass balance analysis, infrared, solid‐state nuclear magnetic resonance, X‐ray absorption, and electron paramagnetic resonance spectroscopy studies. This material contains a significant fraction of Cu active sites (22 %) and displays a selectivity for CH 3 OH exceeding 83 %, based on the number of electrons involved in the transformation. These alumina‐supported Cu II sites reveal that C−H bond activation, along with the formation of CH 3 O‐ surface species, can occur on pairs of proximal monomeric Cu II sites in a short reaction time.

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