Thermal Decomposition of Nitrated Tri-n-Butyl Phosphate in a Flow Reactor

热分解 分解 化学 活化能 阿累尼乌斯方程 硝酸 反应机理 分析化学(期刊) 热力学 无机化学 物理化学 色谱法 有机化学 物理 催化作用
作者
Lalit K. Patil,Vilas G. Gaikar,Shekhar Kumar,U. Kamachi Mudali,R. Natarajan
出处
期刊:ISRN Chemical Engineering (Online) [Hindawi Limited]
卷期号:2012: 1-9 被引量:8
标识
DOI:10.5402/2012/193862
摘要

Tri- n -butyl phosphate (TBP) is a universal nuclear extractant, commercially used in the PUREX process for the last 60 years. However, it is prone to nitration and thermal degradation, and as a consequence a red-oil event may be initiated under several operating conditions resulting in severe pressurization of vessel/cell if venting is inadequate. In this work, an attempt was made to understand the reaction pathway of thermal decomposition of nitrated TBP in a flow reactor at atmospheric pressure. Many reaction products were identified and quantified by instrumental methods like HPLC-RI and GC-TCD. The experimental data was analysed with a power law model and the apparent rate constants were estimated. The activation energy for thermal decomposition of nitrated TBP, assuming an Arrhenius type of temperature dependency, was estimated to be 47.39 ± 0.25 kJ·mol −1 . The effect of both varying temperature and concentration of nitric acid on conversion of TBP into degradation products and products distribution was experimentally studied. Based on the experimental observations, a reaction mechanism framework for thermal decomposition of nitrated TBP is proposed.
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