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Porous P, Fe-doped g-C3N4 nanostructure with enhanced photo-Fenton activity for removal of tetracycline hydrochloride: Mechanism insight, DFT calculation and degradation pathways

石墨氮化碳 催化作用 三聚氰胺 化学 降级(电信) X射线光电子能谱 羟基自由基 盐酸四环素 激进的 兴奋剂 光化学 化学工程 无机化学 光催化 材料科学 有机化学 四环素 工程类 电信 抗生素 生物化学 光电子学 计算机科学
作者
Shuai Mao,Chun Liu,Yi Wu,Mingzhu Xia,Fengyun Wang
出处
期刊:Chemosphere [Elsevier BV]
卷期号:291: 133039-133039 被引量:77
标识
DOI:10.1016/j.chemosphere.2021.133039
摘要

This study fabricated an efficient P and Fe co-doping graphitic carbon nitride catalyst (Fe- CN/P) by thermal polymerization of melamine, FeCl3, and 2-hydroxyphosphonoacetic acid (HPAA) mixture. The Fe-CN/P catalyst exhibited much better tetracycline hydrochloride (TCH) degradation performance than that of single doping and neat CN. Various characterizations indicated that the introduction of HPAA significantly increased the specific surface area of CN and improved charge separation as well as transfer efficiency. Based on Fe 2p XPS analysis and indirect determination of hydroxyl radical (·OH) content, the separated photogenerated electrons accelerated the reduction of Fe(III) and activated photo-Fenton reaction, resulting in more ·OH species generation. The effect of pH value, catalyst dosages, H2O2 concentration, the type of cations and anions as well as water matrices on the degradation of TCH by Fe-CN/P was systematically investigated. The main degradation pathways of TCH were proposed according to the LC-MS intermediates detection and DFT calculation. The results indicated that reactive oxide species (ROS) were more likely to attack the atoms with high Fukui index (f0). This work provides new ideas for adjusting the morphology and electronic structure of CN to enhance its photo-Fenton catalytic activity.
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