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Efficient electroreduction of CO2to C2+products on CeO2modified CuO

法拉第效率 催化作用 密度泛函理论 选择性 化学工程 可再生能源 材料科学 化学 无机化学 电化学 物理化学 计算化学 电极 有机化学 工程类 电气工程
作者
Xupeng Yan,Chunjun Chen,Yahui Wu,Shoujie Liu,Yizhen Chen,Rongjuan Feng,Jing Zhang,Buxing Han
出处
期刊:Chemical Science [Royal Society of Chemistry]
卷期号:12 (19): 6638-6645 被引量:109
标识
DOI:10.1039/d1sc01117k
摘要

Electrocatalytic reduction of CO2 into multicarbon (C2+) products powered by renewable electricity offers one promising method for CO2 utilization and promotes the storage of renewable energy under an ambient environment. However, there is still a dilemma in the manufacture of valuable C2+ products between balancing selectivity and activity. In this work, cerium oxides were combined with CuO (CeO2/CuO) and showed an outstanding catalytic performance for C2+ products. The faradaic efficiency of the C2+ products could reach 75.2% with a current density of 1.21 A cm-2. In situ experiments and density functional theory (DFT) calculations demonstrated that the interface between CeO2 and Cu and the subsurface Cu2O coexisted in CeO2/CuO during CO2RR and two competing pathways for C-C coupling were promoted separately, of which hydrogenation of *CO to *CHO is energetically favoured. In addition, the introduction of CeO2 also enhanced water activation, which could accelerate the formation rate of *CHO. Thus, the selectivity and activity for C2+ products over CeO2/CuO can be improved simultaneously.
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