Nanoarchitecture Manipulation by Polycondensation on KCl Crystals toward Crystalline Lamellar Carbon Nitride for Efficient H2O2 Photoproduction

层状结构 材料科学 氮化物 氮化碳 缩聚物 碳纤维 化学工程 结晶学 光催化 催化作用 纳米技术 有机化学 聚合物 化学 复合材料 工程类 复合数 图层(电子)
作者
Zhenchun Yang,Lina Li,Shiqi Zeng,Jiahao Cui,Kun Wang,Chun Hu,Yubao Zhao
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
卷期号:15 (6): 8232-8240 被引量:29
标识
DOI:10.1021/acsami.2c22366
摘要

A lamellar carbon nitride (CN) framework is one of the most promising materials for solar-driven hydrogen peroxide production. The low dielectric constant of the organic CN framework leads to severe recombination of the excitons, and the photon-to-chemical conversion efficiency is thus unsatisfactory. In this work, by polycondensation of the small molecules on the KCl crystal surface, K+-incorporated crystalline CN (CNK) frameworks show significantly extended periodicity of the stacking layers and in-plane orderly organized heptazine/triazine units. The crystalline CNK frameworks exhibit a series of favorable photophysical properties, such as enhanced photon absorption, negatively shifted LUMO potentials, and attenuated emissive decay of the excitons. The CNK frameworks thus present remarkable performance in the photocatalytic selective oxygen reduction reaction for hydrogen peroxide production, e.g., CNK framework from the polycondensation of NH4SCN on the KCl surface could produce hydrogen peroxide at a remarkable reaction rate of 26.7 mmol h-1 g-1 with a high apparent quantum yield of 25.0%, which is 23.5 times that on its counterpart synthesized in the absence of KCl. This method is generally applicable to all of the precursors for CN synthesis.
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