Unveiling enhanced electron-mediated peroxymonosulfate activation for degradation of emerging organic pollutants

催化作用 污染物 电子转移 化学 降级(电信) 电子 原子轨道 光化学 化学工程 化学物理 纳米技术 材料科学 物理 有机化学 计算机科学 电信 量子力学 工程类
作者
Junjie Xu,Yanchi Yao,Chao Zhu,Lun Lu,Qile Fang,Zhiqiao He,Shuang Song,Baoliang Chen,Yi Shen
出处
期刊:Applied Catalysis B-environmental [Elsevier BV]
卷期号:341: 123356-123356 被引量:30
标识
DOI:10.1016/j.apcatb.2023.123356
摘要

The electron transfer pathway activated by peroxymonosulfate (PMS) has garnered significant attention for the removal of emerging organic pollutants from water. However, overcoming the two-step energy barriers involved in electron transport across reaction interfaces presents a formidable challenge. To surmount the two-step energy barriers of pollutant-catalyst and catalyst-PMS, a catalyst with nano-island structure was developed, forming efficient ternary catalytic interfaces with PMS and pollutants. The presence of atomic pairs within the catalyst punched through the electron transport channels, resulting in a pseudo-first-order kinetic rate of 2.06 min−1 for bisphenol A, which was 5.1 times higher than that of the control sample. The electronic coupling of atomic pairs exerted a profound impact on the splitting of d-orbitals, effectively elevating the d-orbital unoccupancy and reducing the two-step energy barriers encountered by electrons from pollutants to catalysts, and subsequently to PMS, which promoted efficient degradation of pollutants. Furthermore, through the association of two-step energy barrier, the feasibility of utilizing the orbital interaction as a descriptor of the degradation rate by electron-mediated PMS activation was demonstrated. Additionally, the intermediates generated through electron transfer pathway exhibited a lower risk of bioaccumulation. This work inspires insights into the electron-mediated mechanism of multinary catalytic interface reactions.
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