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Enhanced Methanol Oxidation Using Polymer-Incorporated Rough Pt Electrodes

甲醇 电解质 无机化学 电极 电合成 聚合物 直接甲醇燃料电池 表面粗糙度 化学 催化作用 甲醇燃料 氧化还原 化学工程 材料科学 电化学 有机化学 物理化学 复合材料 工程类 阳极
作者
Qi Hua,Nawal M. Alghoraibi,Xinyi Chen,Andrew A. Gewirth
出处
期刊:ACS Catalysis [American Chemical Society]
卷期号:13 (16): 10683-10693 被引量:7
标识
DOI:10.1021/acscatal.3c01535
摘要

We study the methanol oxidation reaction (MOR) on very rough Pt surfaces. We develop an electrodeposition method yielding Pt electrodes with high roughness factors (Rf > 80), controlled by varying the electrodeposition time or by polymer codeposition. These rough electrodes exhibit a linear MOR response at potentials up to 1.4 V versus RHE, in contrast to the hysteretic behavior reported in numerous prior studies. This effect is found in both acidic and basic electrolytes. Studies show that increased surface roughness increases the surface concentration of methanol, thereby inhibiting the formation of Pt oxides at higher potentials, which are known to poison the subsequent methanol oxidation activity. The potential at which methanol oxidation poisoning occurs is found to be logarithmically dependent on the bulk methanol concentration, with varying slopes in acidic and basic media. The origin of different sensitivities in basic relative to acidic electrolytes is found to be the result of different reaction orders with respect to methanol. This study provides methods to enhance the rate of organic molecule oxidation at electrode surfaces that can be applied to both electrosynthesis and direct methanol fuel cell applications.
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