Cation Migration‐Induced Lattice Oxygen Oxidation in Spinel Oxide for Superior Oxygen Evolution Reaction

尖晶石 氧气 析氧 氧化物 格子(音乐) 材料科学 化学 无机化学 化学工程 物理化学 冶金 物理 电化学 有机化学 电极 工程类 声学
作者
Mahmoud G. Ahmed,Ying Fan Tay,Xiao Chi,Ahmed S. Razeen,Yanan Fang,Mengyuan Zhang,Anqi Sng,Sing Yang Chiam,Andrivo Rusydi,Lydia Helena Wong
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
被引量:5
标识
DOI:10.1002/anie.202416757
摘要

Abstract Activating the lattice oxygen can significantly improve the kinetics of oxygen evolution reaction (OER), however, it often results in reduced stability due to the bulk structure degradation. Here, we develop a spinel Fe 0.3 Co 0.9 Cr 1.8 O 4 with active lattice oxygen by high‐throughput methods, achieving high OER activity and stability, superior to the benchmark IrO 2 . The oxide exhibits an ultralow overpotential (190 mV at 10 mA cm −2 ) with outstanding stability for over 170 h at 100 mA cm −2 . Soft X‐ray absorption‐ and Raman‐spectroscopies, combined with 18 O isotope‐labelling experiments, reveal that lattice oxygen activation is driven by Cr oxidation, which induces a cation migration from CrO 6 octahedrons to CrO 4 tetrahedrons. The geometry conversion creates accessible non‐bonding oxygen states, crucial for lattice oxygen oxidation. Upon oxidation, peroxo O−O bond is formed and further stabilized by Cr 6+ (CrO 4 tetrahedra) via dimerization. This work establishes a new approach for designing efficient catalysts that feature active and stable lattice oxygen without compromising structural integrity.
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