Dynamic phase transitions dictate the size effect and activity of supported gold catalysts

一氧化碳 纳米材料基催化剂 催化作用 胶体金 材料科学 贵金属 纳米技术 过渡金属 化学工程 纳米颗粒 碳纤维 多相催化 化学物理 化学 有机化学 复合材料 工程类 复合数
作者
Lei Zhou,Xin‐Pu Fu,Ruixing Wang,Congxiao Wang,Feng Luo,Han Yan,Yang He,Chun‐Jiang Jia,Jun Li,Jincheng Liu
出处
期刊:Science Advances [American Association for the Advancement of Science]
卷期号:10 (51) 被引量:7
标识
DOI:10.1126/sciadv.adr4145
摘要

The landmark discovery of gold catalysts has aroused substantial interest in heterogeneous catalysis, yet the catalytic mechanism remains elusive. For carbon monoxide oxidation on gold nanoparticles (NPs) supported on ceria surfaces, it is widely believed that carbon monoxide adsorbs on the gold particles, while the reaction occurs at the gold/ceria interface. Here, we have investigated the dynamic changes of supported gold NPs with various sizes in a carbon monoxide oxidation atmosphere using deep potential molecular dynamics simulations. Our results reveal that the structure of tiny gold particles in carbon monoxide atmospheres becomes highly disordered and undergoes phase transition. Such a liquid-like structure provides massive reactive sites, enabling facile carbon monoxide oxidation on the solid-state gold NP rather than just at the gold/ceria interface. This result is further corroborated by catalytic experiments. This work sheds light on both the size effects and activity in noble metal catalysis and provides insights for the design of more effective nanocatalysts.
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