Investigating Electrode Flooding in a Flowing Electrolyte, Gas-Fed Carbon Dioxide Electrolyzer

电解质 电极 气体扩散 电解 碳化作用 法拉第电流 化学工程 电化学 阴极 碱度 材料科学 气体扩散电极 无机化学 化学 电极电位 复合材料 有机化学 物理化学 工程类
作者
McLain Leonard,Lauren E. Clarke,Antoni Forner‐Cuenca,Steven M. Brown,Fikile R. Brushett
标识
DOI:10.26434/chemrxiv.9807989.v2
摘要

Managing the gas-liquid interface within gas diffusion electrodes (GDEs) is key to maintaining high product selectivities in carbon dioxide electroreduction. By screening silver-catalyzed GDEs over a range of applied current densities, we observe an inverse correlation between carbon monoxide selectivity and the electrochemical double-layer capacitance, a proxy for wetted electrode area. We find that plotting current-dependent performance as a function of cumulative charge leads to data collapse onto a single sigmoidal curve indicating that the passage of faradaic current accelerates flooding. We hypothesize that high cathode alkalinity, driven by both initial electrolyte conditions and cathode half-reactions, promotes carbonate formation and precipitation which, in turn, facilitates electrolyte permeation. This mechanism is reinforced by the observations that post-test GDEs retain less hydrophobicity than pristine materials and that water rinsing and drying electrodes temporarily recovers peak selectivity. This knowledge offers an opportunity to design electrodes with greater carbonation tolerance to improve device longevity.
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