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Scalable Production of Efficient Single-Atom Copper Decorated Carbon Membranes for CO2 Electroreduction to Methanol

化学 催化作用 法拉第效率 甲醇 阴极 氧化还原 水溶液 Atom(片上系统) 碳纳米纤维 化学工程 碳纤维 无机化学 纳米技术 电化学 有机化学 物理化学 材料科学 电极 复合材料 嵌入式系统 工程类 复合数 生物化学 计算机科学
作者
Hengpan Yang,Yu Wu,Guodong Li,Qing Lin,Qi Hu,Qianling Zhang,Jianhong Liu,Chuanxin He
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:141 (32): 12717-12723 被引量:571
标识
DOI:10.1021/jacs.9b04907
摘要

Electrocatalytic reduction reaction of CO2 (CO2RR) is an effective way to mitigate energy and environmental issues. However, very limited catalysts are capable of converting CO2 resources into high-value products such as hydrocarbons or alcohols. Herein, we first propose a facile strategy for the large-scale synthesis of isolated Cu decorated through-hole carbon nanofibers (CuSAs/TCNFs). This CuSAs/TCNFs membrane has excellent mechanical properties and can be directly used as cathode for CO2RR, which could generate nearly pure methanol with 44% Faradaic efficiency in liquid phase. The self-supporting and through-hole structure of CuSAs/TCNFs greatly reduces the embedded metal atoms and produces abundant efficient Cu single atoms, which could actually participate in CO2RR, eventually causing −93 mA cm–2 partial current density for C1 products and more than 50 h stability in aqueous solution. According to DFT calculations, Cu single atoms possess a relatively higher binding energy for *CO intermediate. Therefore, *CO could be further reduced to products like methanol, instead of being easily released from the catalyst surface as CO product. This report may benefit the design of efficient and high-yield single-atom catalysts for other electrocatalytic reactions.
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